영화는 '동글리' 소년들의 기적 같은 만남을 그린다. 뜻밖의 여름 방학을 맞아 친구들과의 모험이 끝나갈 무렵, 소년들은 불꽃과 얼음의 땅 아이슬란드에 도착한다. 자신을 바라보고 세계를 초월한 소년들이 찾은 '보물'은...!
그 날 카라쿠라 마을에는 처음으로 이변이 일어났다. 정체를 알 수 없는 생물체 '블랑크' 무리가 마을을 떠돌기 시작한 것이다. 이변에 대해 조사를 시작한 사신대행 쿠로사키 이치고와 쿠치키 루키아. 그런 그들 앞에 참백도 미륵환을 든 수수께끼의 소녀 센나가 나타난다. 소속부대를 비롯해 자신에 대해서는 어떠한 이야기도 하려하지 않는 센나의 정체는 베일에 가려진 채였다.
때는 세기말이라 불리는 1998년, 케론별에서는 지구 정복 계획을 세운 뒤 다섯 명의 소대원으로 구성된 선행 부대, 케로로 소대와 본대를 파견했다. 하지만 모종의 사고로 케로로 소대원들은 현지에서 뿔뿔이 흩어지게 됐고 소대의 대장이었던 케로로는 어느 가정집에 불시착하게 된다. 오늘도 등교 준비로 분주한 히나타 남매. 하지만 누나 나츠미는 일찌감치 교복까지 다 갈아입은 반면 동생 후유키는 아직도 꿈나라에 가 있었다. 이에 화가 난 그녀는 동생을 깨우기 위해 동생이 좋아하는 외계인이 있다고 소리친다. 그런데 그 말을 듣고 깨어난 후유키의 시선은 나츠미의 뒤를 향했고 고개를 돌린 나츠미 역시 경악했다. 멀쩡하던 벽지가 서서히 갈라지더니 정체 모를 초록개구리가 이상한 공까지 든 채로 서 있었기 때문이다.
