고등학교를 졸업하고, 아라라기 코요미의 이야기는 끝났다.
이번에야말로, 진짜 끝났다.
하지만 코요미가 구해준 그들의 이야기는 끝나지 않았다.
청춘 속에서 발버둥치는 그들의 전일담, 어쩌면 후일담.
사랑을 시작한 엔젤로이드! 과연 시냅스의 운명은 어떻게 될 것인가? 시냅스에서 떨어진 귀엽고 섹시한 엔젤로이드들과 동거하고 있는 토모키는 그야말로 평범한 평화주의자다. 그 중 최강의 엔젤로이드인 이카로스는 토모키를 마스터로 섬기고 있다. 아무런 감정 없이 토모키에게 절대 복종을 하던 이카로스는 어느날 부턴가 토모키에게 적극적으로 구애를 하는 다른 엔젤로이드들에게 질투를 느끼기 시작한다. 그리고 잃었던 기억이 돌아오면서 충격적인 기억을 떠올리게 된다. 이런 이카로스의 마음을 눈치 채지 못한 토모키. 그는 이카로스가 웃지 않는 이유를 자유롭지 않기 때문이라고 오해하여 더이상 자신에게 순종할 필요가 없다고 선언, 주종관계를 이어주던 사슬을 풀어준다. 하지만 이로 인해 이카로스는 더욱 큰 고민에 빠지게 된다. 사랑을 시작한 엔젤로이드. 또 그녀를 특별히 아끼는 토모키. 이와 연결된 시냅스의 운명. 최후의 이야기가 지금 시작된다.
아라라기와 센죠가하라가 졸업하고 칸바루는 3학년이 된다. 소원을 들어주는 악마 “레이니 데블” 손의 소유자인 칸바루는 소원을 들어준다는 악마님의 소문을 듣게 된다. 칸바루는 악마님의 소문을 쫓다가 숙적 누마치 로카와 만나게 되는데……
